Den forne högerbacken är kanske mest känd för sitt vackra 4–1-mål i VM-finalen 1970 mot Italien, som han dunkade in med ett lågt skott efter ett vackert anfall.
Totalt gjorde han 53 landskamper för Brasilien. På klubbnivå representerade han främst de brasilianska klubbarna Fluminense och Santos, och gjorde över 400 matcher för den senare.
Efter spelarkarriären blev han tränare och var bland annat förbundskapten för Azerbajdzjan 2005. Sina sista år var Carlos Alberto verksam som expertkommentator på brasiliansk tv.
Han blev 72 år gammal.