Bayrou är partiledare för Macrons stödparti Mouvement Démocrate (Mo Dem), som är föremål för en utredning om misstänkt fusk med allmänna medel.
Avhoppet kommer efter att Frankrikes nytillträdda försvarsminister, Sylvie Goulard, i går bad att få lämna regeringen under tiden som hennes liberala parti Mo Dem utreds för bidragsfusk.
LÄS MER: Analys: Macron är redan historisk – men har en svag grund att stå på