Han har skrivit kontrakt på 3,5 år.
-Fantastiskt roligt att få komma utomlands till en världsliga som La Liga, säger Larsson till fotbolldirekt.
Valladolid tog sig upp via kval och är nu åtta i ligan. Larssons kontrakt med MFF var på väg att gå ut och klubben får inga övergångspengar.
Larsson kom till MFF 2009 och gjorde då elva mål på 27 matcher. Han har spelat fem landskamper sedan 2010.